全固态锂硫电池凭借更高的理论能量密度与本质安全特性，被视为下一代储能技术的重要方向。但这类电池长期依赖上百兆帕的外部运行压力，才能缓解界面机械化学失效，维持正常离子传输。高压需求不仅大幅提升电池系统的结构成本与复杂度，更成为软包电池规模化落地的核心障碍。

近期，宁波东方理工大学研究团队发表研究成果（10.1038/s41467-026-74625-5），提出应变协调策略，利用正负极充放电过程中的反向体积变化，抵消电极整体应力演化，大幅降低电池稳定运行所需的外部压力。该研究以FeS2正极与预锂化硅负极为模型体系，实现了15MPa下的稳定长循环，软包电池可稳定循环500次以上，为全固态电池低压实用化提供了全新解决方案。

一、全固态锂硫电池的高压依赖困境

硫化物基全固态锂硫电池替换了易燃液态电解质，可从根本上避免多硫化物穿梭与电解液泄漏问题，安全优势显著。硫基正极的高理论容量，也让电池体系具备更高的能量密度潜力。

但这类电池的实际应用始终受限于界面机械失效问题。充放电过程中，硫基正极会发生显著体积膨胀，锂金属负极则会持续消耗并体积收缩。与液态电解质可自适应体积变化不同，固态电解质依赖电极与电解质的紧密接触实现离子传输。体积胀缩会导致固固界面脱离，形成空隙，造成界面阻抗上升、活性物质失活，最终引发电池容量快速衰减。

为解决这一问题，现有全固态电池通常需要施加数十甚至上百兆帕的外部压力，通过机械外力强制维持界面接触，抑制锂枝晶生长。但高压运行带来了诸多现实问题。高压加压装置重量大、结构复杂，会直接拉低电池系统的能量密度。大尺寸电芯与软包电池很难实现均匀的高压加载，压力不均还会引发局部应力集中，反而加速锂枝晶生长与界面劣化。此外，长期高压运行会加速电极材料与固态电解质的机械疲劳，缩短电池实际使用寿命。

如何在降低运行压力的同时维持长循环寿命，是全固态锂硫电池走向商业化必须攻克的核心命题。

二、应变协调的准零应变设计原理

针对上述痛点，研究团队提出应变协调策略，核心思路是选择体积变化趋势相反的正负极配对，让两者在充放电过程中的体积胀缩相互补偿，从根源上降低电极整体的应力波动，减少对外部压力的依赖。

图1. 应力协调原理示意图。

研究选用FeS2作为正极材料，预锂化硅作为负极材料，搭配硫化物固态电解质构建电池体系。FeS2成本低廉、理论容量高，是极具潜力的锂硫体系正极材料。

传统锂金属配对FeS2的体系中，放电过程发生两步还原反应，最终生成Fe与Li2S。经摩尔体积计算，反应后体系总体积收缩约17.2%。大幅的体积收缩会直接造成界面脱离，必须依靠外部高压维持接触。

将锂金属负极替换为Li2Si负极后，电化学反应的体积变化规律发生反转。放电过程中，FeS2正极发生锂化反应体积膨胀，Li2Si负极发生去锂化反应体积收缩。充电过程则完全相反，正极体积收缩，负极体积膨胀。正负极的反向体积变化形成互补，大幅抵消整体的体积波动。

经理论计算，配对后的全电池反应前后总体积仅膨胀约2.6%，接近零应变状态。这种自补偿的电极构型，能够在低压环境下维持电极与电解质的界面接触，缓解机械化学失效。

为验证应力补偿效果，研究团队以零应变的钛酸锂为对电极，分别测试了单一电极与全电池的应力变化。结果显示，FeS2正极的单位容量应力变化为0.80MPa/mAh，Li2Si负极的单位容量应力变化为0.88MPa/mAh，两者数值接近、趋势相反。配对成全电池后，整体单位容量应力变化降至0.16MPa/mAh，总应力波动幅度降低80%。拟合结果也证实，全电池的应力曲线与两个单电极应力的叠加结果高度吻合，验证了应变协调机制的有效性。

原位光学显微镜与X射线计算机断层扫描表征进一步直观验证了体积变化规律。放电时正极层厚度增加，负极层厚度减小；充电时则反向变化。全电池总厚度波动仅约1.4μm，甚至小于常规三元正极电池的厚度变化，证实了准零应变的设计效果。

图2. (A)-(C)原位光学显微镜图像，依次呈现充电态、放电态、再充电态下的电极厚度变化；(D)

初始态Li2Si//FeS2电池的非原位XCT图像；(E)放电态Li2Si//FeS2电池的非原位XCT图像；(F)采用激光位移传感器与力传感器联用测得的Li2Si//FeS2电池充放电过程中原位厚度变化。

三、低压运行电化学性能全面提升

阻抗测试结果显示，无外部压力时电池内阻高达356欧姆。随着压力升高，内阻持续下降。压力达到15MPa后，内阻基本保持稳定，说明该压力已能保证充分的固固接触，满足电池正常运行需求。因此研究选定15MPa作为低压运行的最优压力。

在25℃、15MPa条件下，采用Li2Si负极的电池0.1C倍率初始放电比容量达到740.0mAh/g，显著高于锂金属负极体系的599.9mAh/g。循环30次后容量保持稳定，而锂金属体系循环10次后容量仅剩初始值的四分之一。

倍率性能方面，电池在0.1、0.2、0.3、0.4、0.5C倍率下的放电比容量分别为697.0、617.3、564.7、528.4、498.9mAh/g。倍率恢复至0.1C后，容量可恢复至632.0mAh/g，展现出良好的可逆性。

55℃环境下，电池性能进一步提升，0.05C倍率放电比容量可达868.4mAh/g，0.1C倍率循环50次后容量仍保持上升趋势。

更具实用价值的是全固态软包电池的验证。研究采用无溶剂工艺制备软包电芯，在15MPa压力下，0.05C倍率放电比容量为615.8mAh/g，1C倍率下可稳定循环500次以上。这是目前公开报道中，低压下性能最优的FeS2基全固态锂硫软包电池之一。

除低压性能外，研究也测试了常规高压条件下的极限性能，验证材料体系的本征潜力。在100MPa压力下，电池1C倍率循环4500次后容量保持率达百分之八十五，4C倍率循环3万次、15C倍率循环14万次后仍保持稳定容量。高面载电极条件下，面容量可达21.7毫安时每平方厘米，且可稳定循环100次。这类长循环、高面载的性能表现，在同类体系中处于领先水平。

原位电化学阻抗与弛豫时间分布分析显示，低压下应变协调体系的颗粒接触阻抗与界面接触阻抗均显著低于锂金属体系，负极界面离子传输动力学更快，电池整体极化更小。恒电流间歇滴定测试也证实，应变协调体系的锂离子扩散系数更高，且循环过程中扩散系数的不可逆损失更少，对应更稳定的界面结构。

四、长循环稳定的微观机制

为揭示长循环稳定性的内在原因，研究团队通过球差校正扫描透射电子显微镜对电极微观结构进行表征。

初始状态下，FeS2正极材料结晶度良好，晶面间距清晰对应黄铁矿相结构。循环100次后，放电态正极中生成零价铁纳米颗粒与硫化锂，零价铁颗粒均匀分散在硫化锂与固态电解质基体中。均匀分布的铁纳米颗粒可高效催化氧化还原反应，降低反应能垒，保证转化反应的高度可逆，是正极长循环稳定的核心原因。

负极侧的界面稳定性同样关键。界面反应能计算结果显示，预锂化硅负极与硫化物电解质的界面反应能显著低于锂金属负极，界面化学稳定性更优。稳定的负极界面可以避免持续的副反应与钝化层生长，维持长期循环过程中的离子传输效率。

综合来看，应变协调策略从两个维度提升电池稳定性。机械层面，正负极反向体积变化抵消整体应力，维持固固界面紧密接触，避免空隙生成与接触失效。化学层面，稳定的正负极界面减少副反应，保证氧化还原反应的可逆性。两者协同作用，最终实现低压下的长循环寿命。

五、产业化落地的实用价值

这项研究不仅实现了实验室性能的突破，更对全固态电池的产业化具备重要现实意义。

首先，它大幅降低了全固态电池对运行压力的要求。15MPa的运行压力，远低于传统硫化物电池数十至上百兆帕的压力需求，更接近现有液态电池的封装压力水平。压力门槛的降低，让软包电池的规模化制备成为可能，也大幅简化了电池包的加压结构设计，有利于提升系统能量密度、降低制造成本。

其次，该体系具备显著的成本优势。正极采用储量丰富、价格低廉的FeS2，负极采用预锂化硅，相比锂金属负极成本更低、安全性更好。材料体系整体成本远低于常规锂金属全固态电池，更适合大规模储能等对成本敏感的应用场景。

第三，制备工艺具备规模化潜力。软包电池采用无溶剂工艺制备，适配干法电极量产路线，避免了硫化物电解质对湿法溶剂敏感的问题。工艺路线与现有锂电制造体系兼容性高，产线改造成本低。

此外，应变协调的设计思路具备通用性。该策略不仅适用于FeS2与硅负极体系，也可推广至其他体积变化互补的电极材料组合，为更多全固态电池体系的低压化设计提供参考。

当然，目前研究仍处于实验室阶段，后续还需进一步优化电极面载、提升能量密度、验证更大尺寸软包的循环稳定性。但作为一项基础原理突破，应变协调策略为全固态电池摆脱高压依赖、走向实用化提供了全新的技术路径。

全固态电池的商业化进程，本质是不断解决工程化痛点、降低落地门槛的过程。应变协调策略跳出了靠外部压力强制维持界面的传统思路，从材料匹配的根源入手降低应力需求，实现了低压下的长循环稳定运行。随着材料体系的持续优化与工艺工程化的推进，这类低压全固态电池技术有望逐步从实验室走向量产，为下一代高安全、长寿命储能电池的商业化落地提供核心支撑。

光年固科

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