近日，厦门大学陈松岩、王鸣生团队在国际顶级期刊《Nature Communications》上发表了一项关于全固态电池硅基负极材料的突破性研究，题为《Silicon-based all-solid-state batteries operating free from external pressure》。该研究第一作者张志勇博士设计并构建了一种Li₂₁Si₅/Si–Li₂₁Si₅双层复合负极，成功实现了无需外部压力即可稳定运行的全固态电池，在2.5 mA cm⁻²电流密度下实现1000次循环，容量保持率达54.9%，体积膨胀率仅为14.5%，创下硅基全固态电池在无压力条件下的循环寿命纪录。
值得关注的是，为阐明该双层负极在无压力条件下的界面稳定性与离子传输机制，作者采用了COMSOL多物理场仿真模拟了电流密度与应力分布。在模拟之前，研究团队通过SEM、XRD、XPS、AFM、SSNMR等多种表征手段，对材料的微观结构、界面化学、表面电势和锂离子状态进行了系统分析，为仿真建模提供了关键的物性参数支持。该文章的发表也再次体现了多尺度、多模态材料表征在全固态电池机理研究中的关键作用，为国产设备与科研深度融合提供了典型范例。
01 研究背景：全固态电池的“压力困境”
全固态电池具备高能量密度和高安全性，是下一代储能技术的重要方向。然而，硅基负极在循环中体积膨胀高达300%，导致电极-电解质界面失效，传统方案需施加数十至数百兆帕的外部压力以维持界面接触，这极大限制了其实际应用。
02 材料设计突破：双层负极结构+三维导电网络
研究团队创新提出Li₂₁Si₅/Si–Li₂₁Si₅双层复合负极，通过冷压烧结一体化成型：
上层Li₂₁Si₅层：作为混合导电层，均匀界面电场，引导锂离子均匀传输；
下层Si–Li₂₁Si₅层：形成三维连续导电网络，促进离子传导并释放膨胀应力；
自放电预锂化效应：Li₂₁Si₅与Si之间自发锂迁移，形成预锂化层，提升导电性与结构完整性。
电化学性能：无压力、高倍率、长寿命
该双层负极在全电池中展现出卓越性能：
✅ 初始库伦效率高达 97 ± 0.7%
✅ 临界电流密度达 10 mA cm⁻²（容量10 mAh cm⁻²）
✅ 面积容量达 2.8 mAh cm⁻²
✅ 1000次循环后容量保持率 54.9%，体积膨胀仅 14.5%
✅ 高倍率性能：在9 mA cm⁻²下仍能稳定放电
03 机理深度解析：多手段联用揭示无压稳定机制
为阐明无压力下仍能稳定循环的内在机制，研究团队综合利用：
SEM/AFM/XPS：观察电极形貌、表面电势与界面化学；
XRD/SSNMR：分析物相结构与锂离子化学环境；
COMSOL仿真：模拟电流密度与应力分布，验证均匀电场与应力释放机制；
In-situ TEM：实时观测硅颗粒在无压力条件下的锂化行为与结构演变。
04 总结与展望
本研究通过创新的双层负极设计与冷压烧结工艺，成功实现了无需外部压力即可稳定运行的硅基全固态电池，为解决固态电池在实际应用中的问题提供一种可行的解决方向。该工作为高能量密度、高安全性、结构简化的全固态电池设计提供了新思路，也为未来电动汽车、柔性电子等领域电源系统开发的材料选择拓展了方向。
Zhang Z, Zhang X, Liu Y, et al. Silicon-based all-solid-state batteries operating free from external pressure[J]. Nature Communications, 2025, 16(1): 1013.
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