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程序升温还原(TPR)技术广泛应用于表征金属氧化物,混合金属氧化物和负载型金属氧化物。通过TPR方法可获得氧化物表面的还原性以及材料表面还原的均匀性。
TPR技术的原理是将具有还原性的混合气体(通常是体积比为 3%—17% 的氢气与氩气或氮气混合)流过样品,利用热导检测器(TCD)检测气体热导率的变化。由于TCD信号可以通过体积和浓度校准转换成活性气体的浓度,将所得到的气体浓度和时间(或温度)的曲线进行峰面积积分,可得到材料总的气体消耗量,从而测量样品的还原性质。
图1为 MxOy + yH2 → xM + yH2O 这一反应的TPR图。其中MxOy表示金属氧化物,图中峰值处Tmax代表还原速率达到最大时的温度。
*图1.金属氧化物的TPR图
A曲线为TCD信号与时间的关系图,B曲线为以10℃/min的升温速率从室温升至 400℃的温度与时间的关系图。
TPR技术提供了一种定性,有时也可同时定量的表征催化剂表面还原性的方法。该方法对由催化剂表面或金属/载体相互作用引起的化学变化具有较高的灵敏度,并且可以获得具有可重复性的TPR图谱。
因此,根据不同金属负载量的催化剂会得到不同的TPR谱图,可以利用TPR方法对催化材料的生产过程进行质量控制。
*图2.氧化银的TPR图
图2是经过325目筛的试剂纯氧化银的TPR图,反应为:AgO+H2→Ag+H2O。
分别使用两台AutoChem化学吸附仪对上述氧化银进行总计36次TPR测试,所得的平均Tmax和H2消耗量统计结果如下表:
该反应的理论氢气消耗量为96.72cc(STP),因此该实验测得的H2实际消耗量为理论值的99.7%。TPR测试同时也反映了样品的体相还原性,其曲线峰值处表明金属氧化物的还原性。由图2可以看到,在高于Tmax温度处出现了一个小宽峰,这可归属为样品中部分体相氧化物的还原。样品的颗粒尺寸是一个重要的实验变量,对于体相氧化物,颗粒尺寸增大会导致Tmax增加。TPR结果通常还会受到一些其它印刷的影响,如:程序升温速率、混合气中H2的浓度以及载气流度等。当升温速率增加时,Tmax会增大,此外,降低载气中氢气的浓度或还原气体的流速也会导致Tmax增大。因此,当比较由不同实验得到的数据时,需要精确控制以上这些AutoChem中的实验变量。
TPR方法时一种对负载型催化剂这些氧化物表面非常灵敏的“探针”方法,同时由于其优异的经济性,已经成为表征鉴定金属氧化物或负载型金属催化剂的一种快速高效的“指纹识别”方法之一。尤其在新型催化剂的制备及对催化剂进行改性时,TPR也是用于确定催化剂条件的非常灵敏的表征技术。
*图3. 铜镁混合金属氧化物催化剂的TPR图
图3是负载铜镁的混合金属氧化物催化剂的TPR图,由此反应了TPR方法对材料结构的灵敏性。该TPR实验的测试条件为:10%氢气和氩气的混合气体,流速为50sccm,升温速率为10℃/min。通过对峰形积分可获得四个峰的峰面积,根据之前矫正过的TCD浓度可计算出氢气的消耗量。
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